Sincrotró ALBA
Un estudi recent demostra que els materials de perovskita doble basats en osmi mostren un ordre octupolar a baixes temperatures. Això proporciona el primer marc teòric exhaustiu per entendre com aquesta fase octupolar pot ser estabilitzada i identificada en els electrons d de materials de perovskita doble.
Figura: Tots els materials estudiats són perovskites dobles amb l'estructura i formula química que es mostra a la part superior dreta de la figura. L'ambient octaèdric local de l'àtom d'Os en aquests materials es mostra a l'esquerra. L'ambient local de l'àtom d'Os i l'efecte de l'acoblament spin-òrbita genera la jerarquia de nivells electrònics tal com es mostra en l'esquema.
Cerdanyola del Vallès, 17 d’abril de 2020.
Els imants ordenats de perovskita doble proporcionen una via d'estudi fascinant per estudiar la interacció entre la frustració geomètrica i l'acoblament spin-òrbita fort. Està previst que aquesta interacció produeixi estats fonamentals exòtics.
Un equip d'investigació liderat pel Prof. Bruce D. Gaulin i Dalini D. Maharaj de la McMaster University; El Dr. Clemens Ritter del Institut Laue Langevin; El Dr. Gabriele Sala i el Dr. Matthew Stone del Oak Ridge National Laboratory; El Dr. François Fauth del Sincrotró ALBA i el Prof. Arun Paramekanti de la University of Toronto, ha aconseguit la primera evidència de l'existència d'un nou estat fonamental ordenat en un material d'electrons d. El seu estudi ha demostrat que els materials de perovskita doble basats en osmi (Os) (Ba2MOsO6, with M = Zn, Mg, Ca), presenten un ordre octupolar a baixes temperatures.
Aquests resultats se sumen a la comprensió fonamental del complex comportament electrònic i magnètic d'imants de perovskita basats en ions d'electrons d, de gran actualitat. Aquests materials han estat estudiats recentment a causa de la seva rellevància en l'estudi, més ampli, de les interaccions magnètiques frustrades.
Des del punt de vista de la metodologia emprada en l'estudi d'aquests sistemes, aquesta investigació ressalta la importància de corroborar troballes experimentals i conclusions utilitzant diverses tècniques experimentals. Això es veu clarament pel fet que prèviament es creia que el Ba2CaOsO6 i el Ba2MgOsO6 albergaven estats magnètics fonamentals ordenats de gran abast sobre la base de mesures de la capacitat calorífica, la magnetització i la relaxació d’spin de muon. No obstant això, usant les fortaleses de la dispersió inelàstica de neutrons i la difracció de raigs-X s'obté una comprensió més profunda sobre el fet que aquests sistemes alberguin un comportament magnètic altament no trivial.
Aquest estudi va emprar una sèrie de tècniques de neutrons i raigs-X que han aportat les pistes necessàries per precisar les propietats úniques d'aquests imants de perovskita doble. Les mesures de dispersió inelàstica de neutrons es van dur a terme per investigar l'existència d'excitacions baixes dels sistemes magnètics per sota de les seves temperatures de transició. Els experiments de difracció en pols de neutrons d'alta intensitat es van dur a terme per determinar si aquests sistemes, que posseeixen moments magnètics febles, desenvolupen un ordre magnètic de llarg abast. Les mesures de raigs-X de sincrotró es van dur a terme per determinar si el Ba2CaOsO6 (el sistema que tenia més probabilitats d'albergar un estat magnètic ordenat de llarg abast) experimenta una transició estructural. Les mesures d'alta resolució angular dutes a terme a la línia de llum MSPD van ser fonamentals per descobrir que el Ba2CaOsO6 manté la seva estructura cúbica altament simètrica per sota d'aquesta temperatura de transició.
El fet que el Ba2CaOsO6 mantingui la seva simetria cúbica implica que les característiques magnètiques que es van mesurar per sota de les temperatures de transició no s'associïn amb una distorsió estructural. Basant-se en aquest nou marc teòric per entendre aquests sistemes, l'alta simetria cúbica impedeix al comportament magnètic sorgir d'un estat fonamental d'ordre quadrupolar. Aquest punt té transcendència ja que anteriorment s'havia previst que els imants de perovskita doble cúbica alberguessin potencialment un estat fonamental quadrupolar.
Una fase d'ordre octupolar tan innovadora només s'havia observat anteriorment en materials d'electrons f. Ja que els sistemes d'electrons d i els sistemes d'electrons f exhibeixen diferents jerarquies d'escales d'energia d'electrons. Aquesta investigació proporciona el primer marc teòric exhaustiu per entendre com aquesta fase octupolar pot ser estabilitzada i identificada en els electrons d de materials de perovskita doble.
Referència: D. D. Maharaj, G. Sala, M. B. Stone, E. Kermarrec, C. Ritter, F. Fauth, C. A. Marjerrison, J. E. Greedan, A. Paramekanti, and B. D. Gaulin. Octupolar versus Néel Order in Cubic 5d2 Double Perovskites. Phys. Rev. Lett. 124, 087206. DOI: 10.1103/PhysRevLett.124.087206