Figura: Todos los materiales estudiados son perovskitas dobles con la estructura y formula química que se muestra en la esquina superior derecha de la figura. El ambiente octaédrico local del átomo de Os en estos materiales se muestra a la izquierda. El ambiente local del átomo de Os y el efecto del acoplamiento spin-órbita genera la jerarquía de niveles electrónicos tal y como se muestra en el esquema.

Cerdanyola del Vallès, 17 de abril de 2020.

Los imanes ordenados de perovskita doble proporcionan una vía de estudio fascinante para estudiar la interacción entre la frustración geométrica y el acoplamiento spin-órbita fuerte. Está previsto que esta interacción produzca estados fundamentales exóticos.

Un equipo de investigación liderado por el Prof. Bruce D. Gaulin y Dalini D. Maharaj de la McMaster University; El Dr. Clemens Ritter del Institut Laue Langevin; El Dr. Gabriele Sala y el Dr. Matthew Stone del Oak Ridge National Laboratory; El Dr. François Fauth del Sincrotrón ALBA y el Prof. Arun Paramekanti de la University of Toronto, ha conseguido la primera evidencia de la existencia de un nuevo estado fundamental ordenado en un material de electrones d. Su estudio ha demostrado que los materiales de perovskita doble basados en osmio (Os) (Ba₂MOsO₆, with M= Zn, Mg, Ca), presentan un órden octupolar a bajas temperaturas.

Estos resultados se suman a la comprensión fundamental del complejo comportamiento electrónico y magnético de imanes de perovskita basados en iones de electrones d, de gran actualidad. Estos materiales han sido estudiados recientemente debido a su relevancia en el estudio, más amplio, de las interacciones magnéticas frustradas.

Desde el punto de vista de la metodología empleada en el estudio de estos sistemas, esta investigación resalta la importancia de corroborar hallazgos experimentales y conclusiones utilizando diversas técnicas experimentales. Esto se ve claramente por el hecho de que previamente se creía que el Ba₂CaOsO₆ y el Ba₂MgOsO₆ albergaban estados magnéticos fundamentales ordenados de gran alcance en base a medidas de la capacidad calorífica, la magnetización y la relajación de spin de muon. Sin embargo, usando las fortalezas de la dispersión inelástica de neutrones y la difracción de rayos-X se obtiene un entendimiento más profundo sobre el hecho de que estos sistemas alberguen un comportamiento magnético altamente no trivial.

Este estudio empleó una serie de técnicas de neutrones y rayos-X que han aportado las pistas necesarias para precisar las propiedades únicas de estos imanes de perovskita doble. Las medidas de dispersión inelástica de neutrones se llevaron a cabo para investigar la existencia de excitaciones bajas de los sistemas magnéticos por debajo de sus temperaturas de transición. Los experimentos de difracción en polvo de neutrones de alta intensidad se llevaron a cabo para determinar si estos sistemas, que poseen momentos magnéticos débiles, desarrollan un orden magnético de largo alcance. Las medidas de rayos-X de sincrotrón se llevaron a cabo para determinar si el Ba₂CaOsO₆ (el sistema que tenía más probabilidades de albergar un estado magnético ordenado de largo alcance) experimenta una transición estructural. Las medidas de alta resolución angular llevadas a cabo en la línea de luz MSPD fueron fundamentales para descubrir que el Ba₂CaOsO₆ mantiene su estructura cúbica altamente simétrica por debajo de esta temperatura de transición.

El hecho de que el Ba₂CaOsO₆ mantenga su simetría cubica implica que las características magnéticas que se midieron por debajo de las temperaturas de transición no se asocien con una distorsión estructural. Basándose en este nuevo marco teórico para entender estos sistemas, la alta simetría cubica impide al comportamiento magnético surgir de un estado fundamental de orden cuadrupolar. Este punto tiene trascendencia ya que anteriormente se había previsto que los imanes de perovskita doble cúbica albergaran potencialmente un estado fundamental cuadrupolar.

Una fase de orden octupolar tan innovadora solo se había observado anteriormente en materiales de electrones f. Ya que los sistemas de electrones d y los sistemas de electrones f exhiben dferentes jerarquías de escalas de energía de electrones. Esta investigación proporciona el primer marco teórico exhaustivo para entender como esta fase octupolar puede ser estabilizada e identificada en los electrones d de materiales de perovskita doble.

Referencia: D. D. Maharaj, G. Sala, M. B. Stone, E. Kermarrec, C. Ritter, F. Fauth, C. A. Marjerrison, J. E. Greedan, A. Paramekanti, and B. D. Gaulin. Octupolar versus Néel Order in Cubic 5d² Double Perovskites. Phys. Rev. Lett. 124, 087206. DOI: 10.1103/PhysRevLett.124.087206