Sincrotrón ALBA
Xiaodong Zhang. Directores de tesis: Prof. José Luis García Muñoz (ICMAB-CSIC), Dr. Javier Herrero Martín (ALBA)
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Javier Herrero Martín
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Abstract
Los materiales multiferroicos magnetoeléctricos – en los que el orden magnético induce ferroelectricidad – están atrayendo mucho interés debido a la gran importancia de poder controlar el estado magnético a través de la aplicación de campos eléctricos y viceversa. Los multiferroicos magnetoeléctricos de tipo espiral (cicloidal, inducidos por el espín) constituyen una plataforma ideal para la búsqueda de sistemas que presenten un potente acoplo magnetoeléctrico ya que los órdenes de espín y ferroeléctricos se encuentran acoplados “por construcción”. La mayoría de los multiferroicos magnetoeléctricos quirales (espirales) investigados en los últimos años son imanes geométricamente frustrados, en los que la presencia de redes de espín frustradas produce temperaturas de transición espiral, TS, muy bajas (típicamente por debajo de 50 K). Esto limita sobremanera su uso potencial en dispositivos espintrónicos o de tipo magnetoeléctrico de bajo consumo. Excepcionalmente, se ha visto que la perovskita laminar YBaCuFeO5 muestra un orden magnético cicloidal a temperaturas inusualmente altas. Esta interesante excepción la convierte en uno de los compuestos multiferroicos inducidos por espín más prometedores para su explotación a alta (operacional) temperatura.
En la tesis doctoral que aquí se presenta se han explorado e investigado diferentes estrategias para ajustar y optimizar las propiedades magnéticas quirales de alta temperatura en la familia de perovskitas laminares YBaBB’O5, la cual es estructuralmente simple en apariencia pero notablemente compleja en cuanto a la decisiva presencia de desorden catiónico. Esta estrategia se basa en modificar la estructura y algunos elementos físicos (como el acoplo magnético y de espín-órbita, los momentos magnéticos o la anisotropía magnética de ion aislado) a través de sustituciones catiónicas en los sitios de los metales divalente B (Cu) y trivalente B’ (Fe). Se prepararon un gran número de compuestos de las familias YBa(Cu,B)FeO5 (B: Co, Mg) y YBaCu(Fe,B’)O5 (B’: Cr, Mn) en forma de polvo policristalino o cristales de gran tamaño, las cuales fueron investigadas en profundidad mediante la combinación de diferentes técnicas, como magnetometría, espectroscopías de rayos X y difracción de rayos X y de neutrones.
En resumen, (i) hemos demostrado la existencia de un método alternativo para incrementar el desorden Fe/Cu (que controla el nivel de frustración y TS) no basado en la velocidad de enfriamiento de las muestras; (ii) hemos presentado los diagramas de fase T-x para las diferentes substituciones en B y B’; (iii) hemos conseguido un gran incremento en la estabilidad de la fase de orden espiral (i.e de TS) mediante el dopaje con Co y Mg, preservando la relación lineal TS-qS para la modulación espiral; (iv) hemos obtenido un punto triple con temperatura de transición de la fase espiral máxima de TS360 K, muy por encima de temperatura ambiente, describiendo cómo aumentar la estabilidad de la espiral actuando sobre la distorsión Jahn-Teller del Cu2+; (v) hemos estudiado en detalle la competición de fases magnéticas (separación de fases) y la anisotropía magnética en función de la temperatura y el dopaje en estas familias de compuestos. La orientación de la espiral podría determinar críticamente el comportamiento ferroeléctrico y magnetoeléctrico en estos sistemas. En este sentido, hemos demostrado cómo provocar una reorientación del plano de rotación de los espines en la fase espiral mediante dopaje químico, capaz de transformar un orden más helicoidal (k//Q) hacia uno más cicloidal (k⊥Q), demostrando además que para determinados dopajes la espiral más cicloidal generada es asimismo la más estable térmicamente.